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上海高研院在分子筛多孔材料领域研发工作取得重要进展
文章来源:    发布时间:2021-01-12

近年来,有机液体载体(LOHC)储氢技术具有储氢容量大,应用安全、高效环保,可实现远距离储存和运输等优点得到了广泛关注。但要开发一种高效可重复使用的单一催化剂以连续吸收和释放LOHC中的氢,仍然是一个巨大的挑战。针对此问题,上海高研院中科院低碳转化科学与工程重点实验室孙予罕研究员和陈新庆研究员团队报道了一种新型的高效可重复使用的双金属Pd-Rh纳米粒子(NPs)多孔材料催化剂,见图1,利用其双金属纳米粒子的协同效应,有效促进了N-乙基咔唑(NEC)的加氢和十二氢-乙基咔唑(12H-NEC)的脱氢,成功可逆地进行了多次高储氢量的加氢和脱氢的循环。同时,多种原位表征证明其优异的活性归因于多孔材料载体表面的双金属Pd-Rh 纳米团簇结构。该工作得到了国家自然科学面上基金和中科院院青促会项目的资助。相关科研成果以“Reversible hydrogenation and dehydrogenation of N-ethylcarbazole over bimetallic Pd-Rh catalyst for hydrogen storage”题目,发表在《Chemical Engineering Journal》杂志(2021论文链接: https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.127781)。

1. 双金属Pd-Rh多孔材料催化剂及其循环加氢脱氢性能

此外,在分子筛材料合成的基础研究领域,针对合成过程中需要较长的时间才能得到高结晶度分子筛的问题,该研究团队与中科院上海应用物理研究所王谋华研究员合作,首次报道了伽马射线在分子筛合成领域的应用。实验结果和理论计算同时表明,通过伽马射线辐照产生的羟基自由基(OH*)可以加速NaANaYSilicate-1ZSM-5等分子筛的晶化过程,见图2,大大缩短分子筛的晶化时间。该工作得到了国家自然科学面上基金和中科院青促会项目的资助。以“Gamma‐Ray Irradiation to Accelerate Crystallization of Mesoporous Zeolites”为题目发表在《Angewandte Chemie International Edition》(2020, 59, 11325–11329;论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/ange.202002886)杂志,并被评为热点文章(Hot paper)。

 

2. 伽马射线辐照合成路线快速可控制备不同结构分子筛示意图